细菌、病毒等病原体生物，能够附着在大气悬浮颗粒物上，随呼吸进入人体，引发传染性疾病。传统的紫外线、臭氧、等离子体和化学抗生素剂等灭菌技术，能耗高且存在二次污染，限制了在实际中的应用。常温催化灭菌，常温下在催化剂表面原位活化氧气，短时间内产生高浓度活性氧（如超氧自由基·O2–、羟基自由基·OH和单线态氧1O2等），从而打破病原体微生物细胞内活性氧的稳态平衡，降解DNA等生物大分子，达到杀灭细菌的目的，是一种安全、高效且经济的新兴抗菌技术。然而，在无额外能量（如光、声、热）或双氧水等引入下，多数催化剂的活性氧生成水平低，导致抗菌性能较差。 近日，黄宇研究员团队联合西安交通大学等单位，通过惰性氦气高温热处理典型铁基金属有机框架材料MIL-101(Fe)，研发了高效灭菌的MIL-101(Fe) 纳米颗粒材料（图1）。X射线光电子能谱和电子顺磁共振谱显示，处理前MIL-101(Fe)的FeIII位点被配体和水分子完全配位，抑制了位点对氧气的吸附与活化，故抗菌性能差。通过热处理调控不饱和金属Fe位点（FeII/FeIII）后，反应活性位点增加，更多氧气在FeII/FeIII位点上活化生成·O2–和·OH，这些自由基攻击细胞壁，进一步生成碳中心自由基，破坏细胞壁，产生胞内过量氧化应激，最终DNA链断裂导致细菌死亡。热处理180分钟后，MIL-101(Fe)材料的FeII/FeIII增至8.9%，在2小时内对大肠杆菌的灭活率可达到99.99%。 更重要的是，热处理后的MIL-101(Fe)，安全低毒，适用于空气催化灭菌净化。
该成果近期发表于国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental，黄宇研究员为通讯作者。研究工作得到中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金等项目的联合资助。
Peng, S.; Li, R.; Rao, Y.; Huang, Y.; Zhao, Y.; Xiong, M.; Cao, J.; Lee, S., Tuning the unsaturated iron sites in MIL-101(Fe) nanoparticles for reactive oxygen species-mediated bacterial inactivation in the dark. Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 316, 121693.
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121693
图1 热处理后的MIL-101(Fe)纳米颗粒常温催化抗菌机理图
