近期,中国科学院地球环境研究所粉尘与环境研究室黄宇研究员团队提出了一种全新的搅拌辅助-熔融盐策略,同步实现超薄二维钴氧化物催化剂(2D Co3O4)的制备及Cu和Zn原子的精确定位掺杂(图1),不同金属的掺杂在特定温度区间内显著增强了对甲苯的催化氧化性能,并通过简便的串联设计,在较宽温度范围内(T50=174℃,T90=185℃)展现出良好的甲苯催化氧化性能(图2)。材料表征结果显示,掺杂Cu显著促进氧空位的形成,增强低温下活性氧物种的生成,改善低反应温度下的催化活性。而掺杂Zn提高表面Co3+活性位点的比例,并增强其连接Co3+活性位点的晶格氧活性,显著提升在高反应温度下的催化甲苯活性(图3)。机理研究揭示了这两种金属掺杂在特定温度区间的不同作用机制,显示反应中间物种的快速消耗是催化性能提升的主要原因。这项工作提出了一种全新的2D Co3O4制备及金属掺杂策略,并在原子水平为反应机制导向的活性位点设计提供了新思路。
相关成果发表于Environmental Science & Technology期刊上,黄宇研究员、熊宇杰教授为通讯作者,博士研究生李荣为第一作者。该工作受国家自然科学基金(52200137和21725102)、中国科学院战略重点研究项目(XDA23010300和XDA23010000)的共同资助。