近期,黄宇研究员团队通过酸处理构建含阳离子缺陷的钴锰氧化物CoMnOx材料,评估酸浓度对阳离子缺陷浓度,及阳离子缺陷对甲苯催化氧化活性的影响,并分析催化剂表面活性中心电子结构的变化规律。发现含最优锰/钴缺陷量的氧化物材料具有最佳的甲苯催化降解活性、催化稳定性和抗水性。结构分析显示,锰缺陷和钴缺陷通过抬升阳离子价态、部分缩短金属-氧键,强化晶格氧活性,促进甲苯氧化。原位DRIFT实验发现,阳离子缺陷强化的高活性晶格氧促进了重要中间体(顺丁烯二酸酐)转化,加速了甲苯的催化氧化降解过程(图1)。上述成果为通过阳离子缺陷(而非氧缺陷)工程开发高活性金属氧化物,实现VOCs净化开辟了新途径。
相关研究成果发表于Environmental Science: Nano(IF 9.473),论文第一作者为博士生王薇,通讯作者为黄宇研究员。该工作得到国家自然科学基金(51878644)和中国科学院战略重点研究项目(XDA23010300和XDA23010000)的共同资助。
Wei Wang, Yu Huang, Yongfang Rao, Rong Li, Shuncheng Lee, Chuanyi Wang, Junji Cao, The role of cationic defects in boosted lattice oxygen activation during toluene total oxidation over nano-structured CoMnOx spinel, Environ. Sci.: Nano, 2023, 10, 812
论文原文链接:https://doi.org/10.1039/D2EN01066F
图1 阳离子缺陷强化CoMnOx催化剂甲苯催化氧化反应机理示意图