近期,中国科学院地球环境研究所空气净化新技术团队(AirPNT)创新采用表面活性剂辅助策略,开发界面效应增强CuO-Fe3O4复合催化剂(CFO-C/N-I),在原子级界面构筑丰富的Cu2+-O-Fe3+活性位(图1),显著增强对甲苯的催化氧化性能(T90降低约50℃)(图2);并以苯为模型污染物,证实其具有典型芳香VOCs催化降解的普适性。材料表征结果显示,界面活性位点提升了催化剂的低温还原性和氧物种活性,且Cu-O键收缩和Fe-O键伸展是表面晶格氧的活化主因(图3)。机理分析显示,表面晶格氧是甲苯氧化反应的主要活性氧物种,甲苯经甲基快速脱氢转化为苄醇、苯甲醛和苯甲酸,并开环、深度氧化分解为CO2,反应过程符合Mars-van Krevelen机理。本研究为界面增强型过渡金属复合催化剂的可控合成,及加速转化挥发性含碳大气组分提供了新思路。
相关成果发表于Environmental Science & Technology,朱丹丹博士后为第一作者,黄宇研究员为通讯作者。该工作受国家自然科学基金(52200137)、中国科学院战略重点研究项目(XDA23010300和XDA23010000)和中国博士后基金(2022M713126)等共同资助。
Dandan Zhu, Yu Huang, Rong Li, Shiqi Peng, Pengge Wang, and Jun-ji Cao. Constructing Active Cu2+–O–Fe3+ Sites at the CuO–Fe3O4 Interface to Promote Activation of Surface Lattice Oxygen. Environmental Science & Technology,2023, DOI: 10.1021/acs.est.3c05431